多晶材料的特性通常由缺陷主导。二维（2D）晶体甚至可以被线缺陷1,2,3划分和破坏。但是，通常需要将2D晶体处理成薄膜，这些薄膜不可避免地是多晶层并包含许多晶界，因此脆弱而脆弱，阻碍了在柔性电子，光电，分离和分离中的应用1,2,3,4。此外，类似于玻璃，木材和塑料，它们在机械强度和韧性之间遭受了权衡的影响5,6。在这里，我们报告了一种生产新兴类别2D晶体的高度强，坚韧和弹性膜的方法：2D共价有机框架（COFS）由由脂肪族双胺在水面上连接的单晶体结构域组成，该结构域由单晶型结构域组成。已经证明了两种2D COF的膜，这些膜分别显示了Young的模量和56.7±7.4 GPA和73.4±11.6 GPA的突破强度，分别为82.2±9.1 N M -1和29.5±7.2 N M -1。我们预测，引导的合成方法和交织的晶界之间的牺牲性将启发各种多晶材料的晶界边界工程，从而赋予它们新的特性，增强其当前应用并为新应用铺平道路。