为了制造HBN/石墨/HBN异质结构，如其他地方所述，HBN通过干燥转移封装了石墨片。38,39。简而言之，将石墨和HBN薄片机械剥落到氧化的硅底物上。靶HBN薄片是由由聚二甲基硅氧烷和聚甲基丙烯酸酯制成的聚合物膜拾起的，然后用于拾取已知厚度的石墨片。然后将所获得的堆栈释放到Sio2/Si晶片上的另一个HBN薄片上，完成异质结构。为了制作对齐的HBN/石墨结构，平行对齐的HBN和石墨片的直边和石墨片的直边是平行对齐的。
使用电子束（E束）光刻和反应性离子蚀刻，然后进行电子束蒸发过程，对与石墨（3 nm cr/80 nm au）的顶部电极和金属接触（3 nm cr/80 nm au）进行了图案。然后使用热蒸发的铝膜作为蚀刻面膜将这些设备变成霍尔杆的几何形状，后来通过0.1 M NaOH溶液将其除去。另外，对于Corbino设备，我们利用了聚甲基丙烯酸酯的电子束过度曝光，以形成一个交联的桥，该桥将内部接触，顶门和外部接触分开。
类似地制造了用于研究非对齐异质结构的表面状态的石墨电容器设备，HBN薄片在石英底物上故意将其与基础石墨膜错误对齐。选择石英底物以最大程度地减少寄生能力，这是SIO2/Si底物的特征。使用了约50 nm厚度的石墨片，保证了3D石墨电子光谱。还选择了相对较厚的HBN薄片（> 40 nm），以消除相对粗糙的金属电极引入的静电电势的不均匀性。
在应用小型低频A.C.时，记录了带有锁定放大器（SR830或MFLI）的大厅设备的纵向和大厅电压。电流为10 Na（指定较高电流的情况除外）。对于Corbino设备，将小的AC偏置（40-100μV）应用于内部接触，并在电流输入模式下使用SR830从外部进行电流（锁定放大器输入电阻为1KΩ，并从串联滤波器中固定滤器，并从串联的任何电阻中减去任何电压下降，以计算这些组合的任何电压下降）。使用σxx= 1/（2π）Ln（RO/RI）G计算Corbino设备的电导率，其中G是测量的电导，RO为外半径，RI是石墨通道的内半径。通过超导磁体产生了高达18吨的磁场，而在LNCMI-GRENOBLE的20 MW电阻磁体中获得了高于18 t的磁场。
为了确认顶部和底部石墨/HBN界面的对齐或错位并提取Moiré波长λ，我们使用了以下两种方法：（1）分别通过扫描每个界面的Landau表面状态图，分别通过扫描顶部或底部门电压，并测量（2）测量高位高 - 佩里型棕色– zakoscillations。由于两个表面状态是电子脱钩的，因此由于静电筛选，它们只能感觉到相应界面附近的电势。对于双重对齐的装置D3，两个表面状态在几乎相同的B场处均显示棕色– ZAK振荡，电导率峰值，表明顶部和底部界面的Moiré时期相同。我们拟合了多个振荡，对应于整数通量分数ϕ/ϕ0，从1/2到1/8到1/8到σxx和衍生物和衍生物以及（扩展数据图3C，D），该振荡的每个振荡序列可产生B0的值，其中B0是b0 = B0 = B0A0 = B0A0 = B0A0 = B0A0 = B0A0 = B0A0 = B0A0 = B0A0 = B0A0 = B0A的磁性插图和SupperAtice vallux nitiate and Alatiate and varlux varcice and vall cell和Supper Supperspeart actice cell。使用该值B0，将Moiré波长λ计算为λ=。此外，还可以从低温下的分形状态中提取B0。使用这两种方法计算的两个接口之间的λ差异小于或等于0.1 nm。考虑到图3中的双门图中仅出现了棕色– ZAK振荡的λ相似性，并且仅出现了一组分形状态（其中有望在其中不同的Moiré时期产生多个分形状态），我们确认了两个接口的对齐，并精确地对齐±0.1 nm。
使用芯片上的低温桥40在金属栅极和石墨之间测量差异电容C作为偏置电压Vb的函数，该桥梁在1 mV激发时达到约10 AF的灵敏度。将102.53-KHz频率的激发和相反的相位应用于样品和参考电容器。将这两个电容器的输出信号混合在高电动型晶体管的门口，该晶体管用作放大器。调节参考电容器的激发电压，以便从高电子摩托车晶体管中的输出信号变为零，并且样品的电容是从平衡点处的激发电压比获得的。根据HBN介电层的厚度，施加在1到10 mV的样品上的典型激发电压。
为了计算表面状态，我们使用Slonczewski – Weiss-McClure（SWMC）参数化了有限厚的石墨膜的有效质量模型26,31,32，结合了与载体密度NT和NB之间的两个Gates夹在两个Gates的石墨夹子之间的自一致的潜在特征。在Hartree近似中，层上的电势与1层的电子密度NL有关
其中ε= 2.6说明石墨烯41的垂直极化性，c =3.35Å是层间分离，2N是石墨烯层的数量。我们暂时固定U1的值，U1具有表面化学电位的作用，然后自吻合所有层上的Hartree电位和密度。在Hartree近似中计算的石墨层的电子密度为
其中f是费米 - 迪拉克分布，n列举给定平面动量k的本征函数。选择常数N0以匹配以提供电气中立性。在所有层上找到密度后，我们将U1与NT使用。
为了检查石墨– HBN界面处的状态（DOS）的热力学密度，我们使用电容光谱法，该工具已应用于2D Systems40,42。但是，它在研究金属或半法的表面状态的应用很少见。测得的电容（C）可以被视为几何平行板电容CG =εε0A/D和量子电容CQ串联，1/C = 1/CG+1/CQ，其中A是设备区域，ε0是真空的proceuum permititition and and d and d and d and d and d and d和ε是HBBN dielctric dielctric veliectric dielctric dielcrric deiel4333333333333。量子电容反映了石墨表面上的DOS = DOS = DN/DU1：CQ = AE2DN/DU1，其中N是载体密度，E是电子电荷。在我们的测量值中，C遵循对N的V形依赖性，其中，具有显着的精细结构（扩展数据图1A）。
电容（每个单位面积）可以从公式（3）和（4）自兼而生动地计算为
通过将计算出的电容与实验数据进行比较，我们获得了一组SWMC参数（γ0= 3.16 eV，γ1= 0.39 eV，γ2= -17 MEV，γ3= -0.315 eV，γ4= 44 MEV，γ5= 38 MeV = 38 MeV和ΔAB= 38 MEV和ΔAB= 50 MEV）。该过程的结果显示在扩展数据图1B中，显示了理论与实验之间的良好一致性。低掺杂（| U1 |< |γ2|, that is, |n| < 6 × 1011 cm−2), there are no surface states, and quantum capacitance plotted in Extended Data Fig. 1b is determined by electron and hole screening. Because holes have a slightly larger DOS (shallower dispersion) than electrons, we see larger CQ at hole doping. When doping reaches U1 ≈ ±γ2, type 1 and type 2 surface states appear and contribute to the quantum capacitance. The radius of the surface Fermi line for type 1 states grows with |n|, leading to an increase in the density of surface states and growth of CQ. Examples of the graphite film dispersion spectra with self-consistently determined layer potentials are shown in Extended Data Fig. 1c–g for n ranging from −6 × 1012 cm−2 to 6 × 1012 cm−2, where the red colour coding represents a high probability for wavefunctions at the first graphene bilayer and the green colour coding represents a high probability for wavefunctions at the second graphene bilayer.
To provide a qualitative understanding of the surface states in graphite, we analytically solve the spectrum of graphite32, considering the boundary conditions (Ψ = 0 for surface carbon atoms) and plot the eigenstates for homogeneous bulk graphite (Extended Data Fig. 1h,i), which consist of a propagating mode (black curves, real kz) and an evanescent mode (orange curves, complex kz). There are no complex kz solutions at zero doping, as only real kz solutions satisfying zero boundary conditions can be normalized. Electrostatic doping of graphite surface creates an inhomogeneous z direction potential near the surface, which does not preserve kz momentum, allowing real kz solutions near the surface, which then turn into evanescent modes decaying into the bulk. This provides a heuristic picture of the origin of non-trivial surface-state solutions (Extended Data Fig. 1h,i).
There are three types of propagating mode: majority electron and hole bands with bandwidth 2γ2 and a minority carrier band near ckz = π/2. These propagating bands cross the bulk Fermi level at a small in-plane momentum kx,ky (Extended Data Fig. 1h, 1D metal regime in the z direction) but are spread away from the Fermi level at large kx,ky (Extended Data Fig. 1i, 1D semiconductor regime in the z direction). When a potential near the surface is introduced by doping, the propagating modes in the 1D semiconductor region start to cross the Fermi level. With potential abating away from the surface, these modes evolve into evanescent modes in the gap (Extended Data Fig. 1i, green arrows for electron doping and blue arrows for hole doping). The dispersion of these evanescent modes, which we denote as type 1, crosses the Fermi level, forming a surface Fermi line with a radius larger than the Fermi surface of propagating carriers (Extended Data Fig. 1c–g, yellow contours). These states are similar to surface states in doped semiconductors, with the difference that they exist for only in-plane momenta larger than the projection of the bulk Fermi surface of graphite (no surface states observed for zero doping in Extended Data Fig. 1g). In the 1D metal regime, another type of evanescent mode, denoted as type 2, appears for |E| > |γ2| and never crosses the Fermi level (Extended Data Fig. 1h).
The spectrum for graphite aligned with hBN was calculated by treating the periodic moiré potential as a perturbation applied to only the top graphene layer. We followed the standard procedure19, using the mirror-symmetric superlattice coupling Hamiltonian applied to the two top-layer components of the graphite film wavefunction, where Pauli matrices σ operate on top-layer sublattices and τ operates on valleys, are six reciprocal lattice vectors of superlattice (where is a rotation matrix), is a lattice mismatch, a = 1.42 Å is carbon–carbon distance, and we use the parameters U0 = 8.5 meV, U1 = −17 meV and U3 = −14.7 meV (refs. 44,45). The results do not significantly depend on the values of superlattice couplings, and it was sufficient to restrict the momentum space to the first star of the superlattice reciprocal lattice vectors to achieve convergence.
At low fields (B < 1 T), the onset of 2.5D QHE is strongly altered by the kaleidoscopic band structure of the surface states (Fig. 1e). We compare the low field transport for aligned (D1) and non-aligned (D4) devices of similar graphite thickness (approximately 8 nm) (Extended Data Fig. 2a–d). In a non-aligned graphite device, we observe that a Landau fan develops for finite densities |nb| > 1012 cm−2, and all QHE states can be traced back to nb ≈ 0 as B approaches 0. By contrast, for aligned graphite similar QHE features are also overlaid by oscillations emanating from LTs at |n| ≈ 2.0 and 3.7 × 1012 cm−2 resulting in the diamond-like features in σxx occurring at flux fractions ϕ/ϕ0 = p/q. Comparison of low field conductivity as a function of tuning aligned and non-aligned interfaces in the same device also shows pronounced differences, as shown in Extended Data Fig. 2e,f, where the most visible features occur only at |nb| >2×1012 cm -2，独立于NT掺杂。
为了突出跨大量磁场的棕色 - 扎克振荡，我们还通过从σxx数据中减去平滑背景来计算Δσxx。与可以拟合多项式电导率的石墨烯-HBN系统相比，我们发现由于存在许多振荡工具，因此甚至更高阶（> 10）多项式不足。Instead, we use a two-carrier Drude model of σxx(B) and σxy(B) and fit both simultaneously to yield carrier densities and mobilities nh = 2.2 × 1012 cm−2, µh = 24,000 cm2 V−1 s−1, ne = 2.8 × 1012 cm−2 and µe = −19,000 cm2 V−1 s−1 for zero gate bias att = 60 k。然后使用此两载波模型拟合来计算。Q≤11时可见时发生的Δσxx的振荡（图2B和扩展数据图3A）针对原始σxx数据进行了盘问，以确认未通过减法过程引入它们。
为了建模在高B和低T处对齐的设备中的传输缝隙，我们将Moiré超晶格电位视为弱扰动。在给定的ϕ/ϕ0 = p/q处，每个2.5D QHE Landau级别（图4B）分为Q子带。图4B中的水平是根据参考文献中石墨中的Landau带的紧密结合描述计算出来的。26使用与上述相同的SWMC参数集，对Landau频段0和1之间的分裂归因于高B场中自动能源的影响46,47。Hofstadter的蝴蝶用于蜂窝状晶格（图4A）是根据参考文献中的有限差分方程计算的。36，其中能量量表已被标准化，并以任意单位给出ε=±1。计算使用Q≤100的极限，以在图密度和速度之间达到平衡。但是，这显然没有状态接近ϕ/ϕ0 = 1、1/2和1/3（图4A，C），应注意的是，这是计算的特征，而不是光谱中的间隙。
分析B = 13.5 T时设备D3的间隙的热激活（图3E）表明最大的分形间隙为Δefractal≈0.1MeV。我们将Δefractal分配给霍夫斯塔特蝴蝶中最大的差距，以磁通量ϕ/ϕ0 = 0.57（对应于b = 13.5 t;图4a，虚线，虚线），跨度为0.32< ε < 0.56. This yields a scaling factor S = 0.42 meV. The full spectrum is then calculated using equation (2) and shown in Fig. 4c, in which we use the periodicity of Hofstadter’s butterfly (such that ε(ϕ/ϕ0 + ρ) = ε(ϕ/ϕ0) for any integer ρ) to plot states at ϕ/ϕ0 >1。
为了进行比较，还计算了针对设备D2的分形能谱，该设备D2与HBN具有不同的比对，并且与设备D3的平均值不同（设备D2的厚度为21层，并且仅与一个封装HBN对齐）。Odd-Layer奇偶校验在Graphite26中的2.5D QHE中提高±KH谷退化，因此，间隙大小显着降低（扩展数据图6A – C），最大间隙尺寸约为0.9 MeV（与设备D3中的1.8 MEV相比，D3；图3E相比；图3E；图3E）。在扩展数据图6D中，我们关注填充ν= 0时间隙大小的演变，在B = 10 T和B = 16 T的两个级别的交叉口之间，最大观察到的间隙约为0.48 meV。扩展数据图6F显示了21层石墨没有Moiré扰动的Landau水平。ν= 0间隙的范围（8.5 t< B < 17 T) and its maximal size (1.3 meV) in the model are notably larger than those observed in the experiment. On application of Hofstadter’s butterfly to each Landau level (using the same S = 0.42 meV as in Fig. 3e), each level has effectively broadened and thus the ν = 0 gap in the model is reduced to about 0.6 meV (Extended Data Fig. 6g), in closer agreement with our experiments. However, the broadening of energy levels from Hofstadter’s butterfly leads to many overlapping states and hence gap closures, which were not observed in our experiment. This is probably because of inadequate treatment of moiré perturbation to states hosted on even and odd layers. As the moiré reconstruction is limited to a very short penetration depth, the perturbation will be much larger on the outermost layer (odd) than on subsequent layers. We plot a revised model with S = 0.42 meV for odd layers and S = 0.12 meV for even layers (Extended Data Fig. 6h), yielding fewer gap closures, whereas the same ν = 0 gap remains, which is in overall better agreement with our experiment (Extended Data Fig. 6e).
In the B field, surface states manifest in the capacitance spectra as pronounced magnetocapacitance oscillations (Extended Data Fig. 7a). For bulk Landau bands that cross the Fermi level, the associated surface states would coexist and mix with them. However, bulk Landau bands away from the Fermi level can become occupied at the surface when electrostatically doped, giving rise to surface Landau levels. On filling these surface Landau levels, regions of high compressibility appear as peaks in the capacitance spectra. Note that the width of these high-compressibility regions does not correspond to integer degeneracy (>4），因为栅极 - 电压诱导的电荷的一部分被沉入大块中，以支持表面附近的自洽筛选电位（扩展数据图8B）。
从零场数据的拟合中确定了几何电容后，我们可以使用U1 = EVB - E2N/CG（参考文献40）将C（N）转换为DOS（U1）。如图7b所示，DOS中的峰对应于金属表面Landau水平，这些水平由相对较低的DOS区域（表面状态的回旋间隙）分开。与真2D系统相反，这些回旋子间隙中的DOS不是零，因为可以将电荷注入大量石墨中。在12 t时，在大多数峰的顶部进一步开发了三个最小值，表明表面Landau水平的四倍变性（旋转和山谷）被取消。
当作为C（n，b）地图提供时，实验结果可以更好地可视化，并且更有信息（扩展数据图7C）。表面状态的分支从中立点从b = 7.5 t，3 t，2 t等的中立点产生。这些B场对应于大容量兰道带不再越过费米水平的临界场，而仅作为表面Landau水平。例如，根据我们的SWMC模型，在7.5 t时，散装Landau频段2+刚好高于费米水平（扩展数据图7D）。因此，围绕该磁场产卵的表面状态的一个分支标记为S2+。在3 t和2 t时，在3 t和孔散装的Landau带2-的电子散装Landau频段3+也是如此（扩展数据图7C）。
我们观察到振荡降至B≈0.1t（扩展数据图8A），该振荡设置了大约100,000 cm2 v-1 s-1的下限，用于表面荷尔兰载体迁移率。表面状态的高电子质量还可以在电荷载体的Landau量化中分数特征。制造了石墨电容器设备以研究分数QHE特征，其HBN介电较厚，以减少金属电极中静电电位的不均匀性。在高磁场上，b = 20 t，我们观察到在S2+的单个退化表面状态的顶部形成了两个最小值（扩展数据图9a，b）。分数间隙之间的Δν约为0.27，低于分数QHE的预期Δν= 1/3。为了进一步研究这些分数QHE状态，我们使用了薄（6 nm）石墨（设备D9），并在施加的位移场下研究了传输，d =（nt -nb）e/2ε0。在d = 0.24 v nm -1时，可以找到B – N区域，其中表面状态的能级位于散装间隙中（扩展数据图9c，d）。在这些区域中，表面状态完全从整体中分离出来，并消失并量化σxy表示用1/3变性的分数QHE的发展。可以通过考虑分数状态的负压来调和电容和运输测量之间的差异：表面状态的化学潜力通过注射n降低，从大量48,49,50中获得了额外的指控。
电子的经典动力学是由并由，这意味着可以通过90°旋转并通过1/EB重新恢复到动量空间中的恒定能量轮廓。范·霍夫（Van Hove）的奇异性近乎是由电子分散体内的马鞍点引起的，带质量的迹象发生的变化发生，即被称为lt。在LT上，电子的闭合回旋轨道转变为开放轨迹，形成一个网络，由于石墨膜的C3对称性，它看起来像是kagome模式。这会导致离域电子轨道，即使在强磁场上也会产生高电导率，即使沿着这种网络的电子弹道运动具有随机元素：当达到分散鞍点时，电子路径也可以在电子和孔状的段之间切换（扩展数据图4A，b）。该过程被称为回旋子运动的磁故障，可以通过传输幅度捕获51,52,53,54，并且可以捕获。
这些幅度和彼此在磁分解55的能量间隔中彼此相当，与成正比，这取决于B场的强度和分散鞍点的高斯曲率，并将轨迹网络周围的能量窗口设置为ELT周围的能量窗口，其中LT网络与电子传输相关。
对于网络中的任何一对点，连接它们都有几个不同的相等长度路径。这些路径由以不同顺序传递的等效段组成（例如，扩展数据中的绿色和棕色路径图4B），因为这些路径的周期性（由于Kagome网络的周期性）来确保沿这些路径之间的干扰阶段独立，以这些路径的确切能量（类似于弱本质化的物理学）。结果，拓宽费米步骤不会导致电子在各种能量处产生的建设性和破坏性干扰贡献（正如干扰引起的介观波动所致）。轨迹尺度的每个段的长度为1/b。因此，对于低B，只有最短的轨迹保留了弹道传播（有关此类轨迹的示例，请参见图4B）。这类轨迹对之间的区域是相关的 - 通过与B场进行重新分配到实际晶格的实际晶体区域，位于位于单位超级电池区域的位置。乘以磁场，这决定了包围的磁通量和aharonov – bohm相。沿Kagome轨迹进行弹道传播的部分波之间的干扰与Kagome网络位点的随机切换之间的干扰会产生电导率振荡，
是1/b周期性的。在低磁场下，路径的长度将比平均自由路径和相干长度的最短时间长，这是由方程式中的指数因子捕获的（6）。这里ρ是状态的热力学密度和围绕LT的掺杂间隔的宽度，预期振荡将被T和B确定。请注意，所述的振荡与电子在超级突出而不是其状态密度遍及跨度的能力有关。因此，它们出现在电导率测量中，但在量子电容测量中不存在。我们还注意到，对于与HBN对齐的石墨表面，LTS在表面掺杂到2×1012 cm-2后开始出现在表面和混合的散装表带中。随着兴奋剂的增加，有一系列LT（扩展数据图4A，B）。结果，可见的上述1/b - 周期性振荡的密度间隔被扩大。
通常假定，在我们表达的指数中出现的平均自由路径通常认为方程（6）中振荡的幅度仅取决于温度，并且等式（6）在低磁场处产生指数衰减，振荡。但是，在石墨的情况下，靠近k点的散装带有许多费米轮廓，并且增加的磁场可能导致磁崩溃从表面到散装带的散射。这种额外的散射降低了地表态费米轮廓上电子的寿命，有效地降低了平均自由路径，并且随着B的增长B。这种机制可能导致振荡振幅对1/b的振幅的非单调依赖性（扩展数据图4E），反映了我们3D Twistronics System的复杂性。
为了表征表面超晶格电位对HBN封装石墨的影响，我们进行了拉曼光谱测量。选择具有扩展单层石墨烯（MLG）区域的石墨片以基准整个石墨膜的比对（扩展数据图10A，b）。MLG/HBN超级晶格的拉曼光谱已经进行了充分的研究56，并且可以通过MLG的2D峰的宽度来追踪对齐。MLG的2D峰可以更好地排列，这是由于HBN底物的周期性潜力引起的应变不均匀性增加。在双层石墨烯-HBN超晶格系统57中也观察到了2D峰的类似扩展，这表明HBN底物的超晶格电位可以通过石墨烯双层传播，因此可以通过Raman Spectroscopicy检测到。但是，这种超晶格电位可以穿透大部分石墨尚不清楚多远。
为了澄清这一点，我们通过将石墨转移到两个相邻但故意不良的HBN薄片上，制造了两个HBN/石墨/HBN异质结构。石墨片被控制与一个HBN对齐，因此将其与另一个对准（扩展数据图10c）。薄片比对的特征在于MLG 2D峰的一半最大（FWHM）的全宽度（扩展数据图10E）。将每个光谱平均在不同位置获得的十个光谱上平均，并通过E2G HBN峰的强度在1,363 cm -1的情况下进行标准化。对于MLG的非对齐区域和对齐区域的FWHM分别为21 cm-1和35 cm-1，这与参考文献中的结果非常吻合。56。如果界面处的超晶格电势可以通过大量石墨晶体传播，则预期宽阔的2D峰。我们发现对齐和非对准石墨区域之间的2D FWHM的拉曼图没有明显的差异（扩展数据图10D，E）。这意味着HBN底物的表面超晶格电位不会通过石墨穿透，至少对于厚度至少2.6 nm的膜。